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氨氣(NH3)是大氣中具有還原性質的活性氮氣體,對大氣環境質量(PM2.5成核等)和氮素的生物地球化學循環過程起到重要作用。農田土壤揮發NH3是大氣NH3的重要來源,準確量化其對大氣沉降氮的貢獻,對區域大氣污染防治至關重要。氮穩定同位素(δ15N)分析測試技術結合同位素混合模型(SIAR等)的應用是示蹤大氣NH3來源的有效手段,但解析的準確度與源譜δ15N值選擇密切相關。當前關于農田土壤δ15N-NH3值的報道聚焦于肥料施用后短期內(0-30天)結果,缺乏對土壤揮發NH3的δ15N值季節性變化的原位測量及其季節性變化對大氣NH3來源解析結果的影響研究。
中國科學院沈陽應用生態研究所穩定同位素生態學團隊,依托沈陽農田生態系統觀測站,采用動態箱采樣系統對玉米生長不同階段土壤揮發NH3和土壤樣品進行同步原位收集,測定土壤揮發NH3和土壤NH4+的δ15N值等指標。結果表明,土壤揮發NH3的δ15N值具有顯著的季節性變化,5-6月間的δ15N-NH3加權值為-30.5 ± 6.7‰,顯著低于7-10月間的結果(-8.5 ± 4.3‰);土壤揮發δ15N-NH3值的季節性變化與土壤揮發NH3主要產生途徑(肥料施用或礦化作用)、土壤NH4+的消耗程度和土壤環境變化有關。情景分析結合同位素混合模型(SIAR)結果表明,在不考慮土壤δ15N-NH3值季節變化情況下,將高估7-10月間農田土壤揮發NH3源對東北地區大氣NH3來源分配比例,差異最高可達38個百分點。因此,本研究進一步表明了考慮農田揮發NH3的δ15N值季節性差異,對解析區域大氣NH3的季節性來源及其貢獻的重要性。
不同情景模擬下,農田土壤揮發NH3源對7-10月間東北地區大氣NH3來源分配結果。Scenario1和Scenario 2分別代表選用5-6月間以及7-10月間δ15N-NH3加權值(-30.5 ± 6.7‰ 和 -8.5 ± 4.3‰),f?值代表大氣NH3轉化為生成NH4+占NHx(= NH3?+ NH4+)比例。